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楼主  发表于: 2017-07-03 10:59

 表面等离激元调控非线性上转换发光:多光子生物成像和荧光偏振技术

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掺镧族元素的上转换纳米晶是一种新颖的荧光材料。和传统的荧光材料比较,它们具有光谱可调和光稳定性好等诸多优点,在近红外生物成像和非线性光电子器件等领域应用前景广阔。尤其是上转换纳米晶一般被808和980纳米近红外光激发,恰好处于第一个生物透明窗口,具有生物组织穿透性强和低光热损伤等特性。然而,上转换纳米晶的量子效率一般都很低(低于1%),严重阻碍了它们的实际应用。为了克服这种缺陷,科学家们研发了众多的物理和化学手段来提升它们的吸收和发光效率。比较常见的有表面钝化,调控能量转移,改变宿主晶格结构等方法。最近,人们发现亚波长贵金属纳米结构产生的表面等离激元可以有效的提升镧族离子的吸收截面和辐射跃迁速率,同时还有可能影响上转换纳米晶的荧光偏振特性。

    新近,香港理工大学雷党愿研究组使用具有双表面等离激元共振模式的金棒-二氧化硅核壳纳米颗粒来增强铒镱共掺的氟化钙上转换纳米晶的发光效率,并且实现了同时调控绿色和红色荧光的偏振模式。通过将小于10纳米的上转换纳米晶和金棒-二氧化硅核壳纳米颗粒结合在一起,他们成功合成了一种新型核壳-卫星复合纳米结构。通过精确控制二氧化硅壳层的厚度,获得了高达7倍的红色荧光增强和3倍的绿色荧光增强,显著提高了海拉细胞的多光子荧光成像对比度,表明这种复合纳米结构可以做为有效的非线性荧光探针应用于高对比度的生物成像领域。更有趣的实验现象是单个复合纳米颗粒的两个荧光峰的偏振特性对于激发激光具有完全不一样的响应。其中红色荧光的偏振方向始终和金棒长轴方向一致,然而绿色荧光偏振方向追随着激发光的偏振方向。通过结合福斯振能量转移理论和三维电动力学仿真,他们分析了两种颜色荧光不同偏振特性的物理起源:上转换纳米晶中的发光偶极子和金棒中的表面等离激元偶极子的耦合作用。他们的研究结果不但在精确调控上转换发光领域内开创了一条新的道路,而且有助于发展一系列基于上转换材料的生物成像和传感应用,同时也将促进上转换材料在偏振激发下的光谱研究和基于偏振敏感的纳米光电探测器的应用。

    相关的研究成果发期刊《Light: Science  Applications》杂志上(Light: Science  Applications (2017) 6, e16217; doi:10.1038/lsa.2016.217)。相关的全文链接请参看:http://www.nature.com/lsa/journal/v6/n5/full/lsa2016217a.html。(来源:科学网)
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