| chenshuuu |
2016-06-25 15:51 |
半导体材料可以利用太阳能驱动光催化分解水产氢，为洁净的氢能取代化石燃料提供了一种可能。然而，半导体光催化产氢的低效率制约其实际应用。如何提高光催化产氢效率是半导体光催化领域面临的关键科学问题。目前，半导体光催化产氢效率低主要归因于半导体光催化剂的光生电荷（电子和空穴）流动缺乏有效控制，导致光生电荷在半导体内随意流动而发生大规模复合。因此，精确控制光生电荷流动是提高半导体光催化产氢效率的有效途径。
近年来华中师范大学张礼知教授研究团队在卤氧化铋光催化剂领域成绩卓著，先后在Journal of the American Chemical Society (JACS)、Advanced Functional Materials (AFM)等影响因子大于10 的顶级学术期刊发表多篇论文（JACS, 2012, 134, 4473；JACS, 2013, 135, 15750；JACS, 2015, 137, 6393；AFM, 2015, 25, 2189）。为了精确控制卤氧化铋光催化剂的光生电荷流动，张礼知教授研究团队利用单层Bi12O17Cl2的[Bi12O17]端面存在氧空位这一特性，将单层金属相MoS2通过形成Bi-S化学键的方式选择性地组装在单层Bi12O17Cl2的[Bi12O17] 端面上，构筑出独特[Cl2]-[Bi12O17]-[MoS2] 二维双面神双层异质结。在所组装的二维双层异质结中，单层Bi12O17Cl2的内电场首先驱动光生电荷分离，其中光生电子和空穴分别流向[Bi12O17] 端面和[Cl2] 端面。接下来，[Bi12O17] 端面的电子随后沿着界面Bi-S键转移到单层MoS2上驱动水分解产氢反应，而滞留在[Cl2] 端面的空穴则通过氧化有机牺牲剂被消耗掉。通过上述设计，该研究团队实现了光生电荷的分离、转移和表面反应整个流动过程的原子水平精确控制，将光生电荷寿命提高到3446 ns，420纳米可见光处的量子效率提高到36%，构建出一个高效的光催化产氢体系。
这些发现揭示了光生电子空穴传输的内在机理，为构筑高效低耗的光催化产氢体系开辟了新道路。相关研究成果发表在《自然•通讯》（Nature Communications, 2016, 7, 11480）上。
以上研究得到了国家杰出青年科学基金和973项目等资助。
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