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近日,华东理工大学化学学院曲大辉研究组在基于纳米粒子动态自组装的多稳态催化剂研究领域取得了突破性进展,相关研究成果在线发表于《先进材料》。
受生命体中响应性酶催化的启发,近年来如何利用超分子化学作用力动态可控的优势构建人工有机、无机可转换催化剂受到了广泛**************。此前,研究人员已经发现了一种通过超分子主客体作用控制二氧化钛纳米粒子自组装,从而实现双稳态二氧化钛光催化剂的策略。
在这项研究中,研究人员进一步引入了醛基修饰的金纳米粒子,将其与氨基修饰的二氧化钛纳米粒子在水溶液中混合,通过在单个体系中同时引入酸碱响应的希夫碱动态共价键以及葫芦[6]脲铵盐主客体结构,能够实现不同pH条件下两种纳米粒子的选择性自组装过程。
同时,这三种处于稳态的纳米粒子体系具有完全不同的光催化活性,其催化活性分别被动态共价键控制的金二氧化钛肖特基能垒以及主客体非共价键控制的活性催化表面共同控制,进而能够实现体系的光催化活性在高活性正常活性以及非活性三个稳态的pH控制的可逆转换。
这项工作首次实现了三稳态人工可转换纳米粒子催化剂,为构建多稳态人工可转换催化剂提供了新策略,同时其独特的pH响应性、二氧化钛的光动力学治疗、金纳米粒子的光热效应等特性为这个体系在很多智能材料领域的潜在应用提供了保障。(来源:中国科学报 黄辛)